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研究生论文摘要万能模板一：“纳米笔”的制备及其应用于牛血清白蛋白易位行为检测的研究
生物分子的检测是基因组学、蛋白质组学、糖组学等领域基础手段之一,而这些领域的研究关系到医学、药学、生物学等多个领域的发展。生物分子检测手段的发展会极大地促进上述领域研究的发展,进而影响和改善人们的生活质量、医疗水平、工业生产等多个方面,因此生物分子检测技术的发展具有十分重要的意义。本文成功制备出了一种用于生物分子检测的“纳米孔-金纳米电极”复合电极,本文称“纳米笔”。该工具能够结合纳米孔检测技术与隧道电流检测技术,进而被应用于生物分子的检测。本文主要着力于研究纳米笔在生物分子检测领域的应用,论文主要内容如下:1.首先,简要介绍纳米孔的发展背景以及基础知识,主要从纳米孔的种类、应用等方面进行阐述。着重介绍了固态纳米孔的重要分支---玻璃纳米管的分类、制备方法、与之相关的多个参数以及其应用领域,并在此基础上提出了本文的设计思路和研究内容。2.本文使用激光拉制仪将双通道石英玻璃管拉制成双通道玻璃纳米管,并在此基础上通过丁烷热裂解的方法制备出了碳纳米笔,再通过恒电位电化学沉积法制备出了金纳米笔。将金纳米笔应用于固结法对1,4-丁二胺分子进行电导测量,得到了1,4-丁二胺分子电导为0.3μS,验证了金电极被修饰在了碳电极尖端,同时也验证了金纳米笔具有分子电导检测能力。3.本文叙述了离子电流检测设备的搭建和性能测试,并将其用于对40 nm×13 nm的金纳米棒和λ-DNA分子的易位行为的研究。观察到金纳米棒的易位信号幅值随偏压增大而增大,而易位时间变化并不显著,初步验证了自建设备的检测性能。随后使用设备对λ-DNA分子进行了易位检测,区分出了λ-DNA分子易位时的三种构象:折叠,半折叠,伸展。该结论证明了自建设备具有检测生物分子的能力。4.将纳米笔集成到自主搭建的设备中检测牛血清白蛋白（Bovine Serum Albumin,BSA）分子分别在不同偏压、盐浓度以及p H值条件下的易位信号。在不同偏压下,BSA分子易位时产生的阻塞电流信号幅值会随偏压而升高,而信号持续时间变化趋势不明显。同时还发现BSA易位信号的观测电压的阈值为0.6V,电压高于这一阈值才会观察到大量BSA分子的易位信号。在不同浓度条件下,在浓溶液BSA分子易位时引起的阻塞电流幅值更高,这有利于检测易位速率更快的分子易位过程。在不同p H值条件下,在p H 2.5时,BSA分子的易位信号相较于p H 8.0时的易位信号其幅值和持续时间都有一定程度的增大,这是由于p H 2.5条件下,BSA分子的构象变成了完全膨胀构象,该构像与p H 8.0时的分子构象不同。这一结果表明纳米笔具备了通过易位产生的阻塞电流来区分BSA分子的不同构像的能力。本文的工作是发展纳米笔检测工具的第一步,后续通过修饰特定的识别分子可以帮助减缓分子的易位速率。引入隧道电流检测技术,在一次检测中可以得到离子电流与隧道电流的信号,从而发掘更多蕴藏于生物分子内的信息。
研究生论文摘要万能模板二：基于毛细管柱的固定化多酶微反应器的制备与应用
固定化酶微反应器（IMER）是将酶的固定化与微通道内酶促反应相结合而得到的一类酶反应装置。IMER兼具酶的特异性催化、固定化酶的优点和微通道反应的低试剂消耗等优势,为生物医学、蛋白质组学和药学研究等创造了更多可能性。近年来,基于毛细管柱的IMER可与毛细管电泳（CE）进行联用（CE-IMER）,结合CE分析速度快、试剂消耗少以及分离模式多等优势,在酶分析领域显示出巨大的潜力。针对如何实现毛细管柱的多酶固定化以及提高IMER的催化效率、稳定性和重复使用性等性能,发展IMER的制备方法是至关重要的。论文采取DNA定向固定化技术（DDI）将模型酶固定于用聚酰胺胺树状大分子（PAMAM）修饰的毛细管内壁,利用DNA双链的互补作用,构建一种可调控的双酶固定化开管式IMER。并且将该微反应器与CE联用应用于葡萄糖的检测和酶抑制剂的筛选,证明此方法具有推广于生物分析领域的可行性。（1）采用两组不同的DNA链分别与葡萄糖氧化酶（GOx）和辣根过氧化物酶（HRP）锚定,然后通过DDI技术将两种DNA-酶复合物共固定在由PAMAM修饰的毛细管内壁,构建一种基于毛细管柱的新型双酶固定化开管式IMER。PAMAM的引入可以有效提高毛细管的酶固载量。通过调整两组DNA链的比例可以方便地控制双酶的比例,并且由于DNA杂交是一个可逆过程,所以IMER可再生且重复利用。激光扫描共聚焦显微镜表征结果表明,GOx和HRP已经成功地通过DDI技术固定在毛细管内。选择葡萄糖和2,20-叠氮基-双（3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸）-二铵盐作为酶解底物,在离线模式下进行酶解反应并进行电泳分离,根据产物峰面积的变化优化酶解条件。对通过DDI制备的IMER的性能进行考察,其稳定性和重复使用性皆明显优于由非特异性吸附得到的IMER。本研究为后续制备在线双酶IMER打下基础。（2）在上述离线分析的基础上,将PAMAM修饰在毛细管入口端内壁,然后通过DDI技术将胰蛋白酶和α-葡萄糖苷酶固定于经PAMAM修饰的毛细管柱端,构建在线CE-IMER。选择N-苯甲酰基-L-精氨酸乙酯盐酸盐作为胰蛋白酶的底物,对硝基苯-α-D-葡萄糖苷作为α-葡萄糖苷酶的底物,根据产物峰面积的变化来优化酶解及分离条件。构建的在线CE-IMER可以实现在一根毛细管上连续完成酶催化反应、分离和检测的全过程,缩短酶分析时间,提高自动化程度,为今后开展酶抑制剂的在线筛选建立基础。
研究生论文摘要万能模板三：两种羧酸类配合物的合成、结构及其抗肿瘤性能研究
癌症是对人类健康影响最大的恶性疾病之一,死亡率仅次于心脑血管疾病。据统计,在中国每天约有7500人死于癌症。在癌症治疗领域,铂类药物如顺铂、卡铂、奥沙利铂等作为临床药物对癌症的治疗具有良好的效果,但是毒副作用、非特异性靶向和耐药性等缺点限制了它的进一步使用。因此,新型抗癌药物的研发对癌症的治疗具有重大的意义。为此科研人员一直在努力探索金属配合物对抗肿瘤活性及其生物分子方向的研究。过渡金属元素配合物由于具有结合位点数量、方向多样性的特点,进而拥有了潜在的药学价值而备受研究人员关注。同时羧酸类配体上的羧基可以与金属在同一平面内进行键合配位,配位过程中能够部分或全部脱去质子,使配位方式更加多种多样,这样制备出的配合物往往会有着生物活性良好、毒副作用小等优势。因此本文通过使用两种羧酸类配体,即吡嗪-2,3-二羧酸（L1）和3,5-双（3,4-二羧基苯氧基）苯甲酸（L2）,分别与过渡金属的金属盐六水硝酸钴、水合氯化镉通过水热法合成两种配合物,主要工作为:1、采用溶剂水热法制备了配合物1-2,即[Co?L1?（H2O）4]n与[Cd3?L2?Cl2?（H2O）2]n,通过X射线单晶衍射法测定其晶体结构与参数,并结合元素分析仪对其结构进行表征;2、运用荧光光谱法测定了配合物1-2与DNA之间的相互作用,配合紫外吸收光谱法探测配合物与DNA的作用方式,结果表明其均可以以插入的模式与DNA结合;3、运用凝胶电泳法研究配合物对DNA的切割作用,结果显示配合物1-2均可引发pBR322质粒DNA的损伤;4、采用流式细胞术检测配合物诱导HeLa细胞凋亡的能力,并结合倒置荧光显微镜观察凋亡细胞的生物学形态,结果证明配合物1-2均可有效的使HeLa细胞出现凋亡现象。
研究生论文摘要万能模板四：铑催化吡唑烷酮与炔丙基乙酸酯[4+3]环化反应构筑苯并[c][1,2]二氮杂化合物的研究
近年来,基于C-H键官能化反应与各种不饱和烃的环化反应结合被证明是有效构建碳环和杂环化合物的有效策略。基于该策略构筑五元和六元杂环化合物已经发展比较成熟,由于不利的熵因素和跨环相互作用,构筑中型（七元和八元）杂环的挑战较大,这些因素（不利的熵因素和跨环相互作用）的结合通常会导致低聚或聚合而不是环化反应。尽管如此,七元杂环的合成是非常必要的,因为很多七元N-杂环具有重要的生物学和药学活性。传统构建七元含氮杂环化合物的方法通常依赖于自由基介导的反应、钯催化的偶联反应以及闭环复分解（RCM）反应,这些方法具有其自身的局限性,比如要求苛刻的反应条件和/或较弱的官能团耐受性,以及不易获得的底物,和区域选择性差的缺点。最近环加成反应被证明是一种合成杂环化合物有效的合成方法,其中合成七元含氮杂环代表性的策略包括[3+2+2]、[4+3]、[5+2]和[6+1]环加成反应,含有一个氮原子的七元杂环化合物的构建已经取得了很大的进展,含有多个氮（≥2）原子的七元杂环的合成却极少报道。因此,寻求可靠和实用的方法以有效合成结构上多样化的七元氮杂环仍然是非常需要的。基于此,本论文我们发展了一种铑催化C-H键活化/环化构筑结构多样性的七元二氮稠合杂环的方法（Scheme 1）。以简单易得的吡唑烷酮和炔丙基乙酸酯为反应底物,通过环加成反应,以中等至良好的产率获得相应的七元二氮稠合杂环,廉价易得的N-芳基吡唑烷酮在该反应中充当四原子合成子,具有强吸电子的硝基和氰基的底物也能顺利的参与反应,这些官能团的引入有利于产物的进一步结构修饰。通常在反应中充当C1或C2合成子的炔丙酸酯在此反应中作为新颖的C3合成子。该方法优势在于催化体系简单、唯一使用的添加剂为便宜易得的醋酸钠、不需要额外氧化剂和配体的加入,拓展的35个底物都有中等至良好的产率,放大反应的产率也几乎不变,具有良好的反应性和底物普适性。该反应利用底物自身的含氮结构作为导向基,并在最后经环化过程巧妙地将导向基引入到目标产物中,提高了原子经济性,并且得到的七元二氮稠合产物是有前景的除草剂,羧化酶抑制剂和癌症抑制剂。通过系列对照试验及DFT计算,研究了有关反应机理（Scheme 2）。
研究生论文摘要万能模板五：苯并二氢吡喃酮类化合物及其铕配合物的合成与荧光性能研究
稀土有机配合物由于其独特的荧光性能,在发光材料领域受到研究人员的广泛关注。黄烷酮类化合物具有优良的共轭结构,但是一直以来对其的研究主要集中在药学领域。β-二酮类有机配体能以鳌合的形式与稀土离子配位,得到具有高荧光性能的稀土配合物,是稀土配合物领域的研究热点。本论文在黄烷酮结构的基础上,合成了一系列具有β-二酮结构的黄烷酮类衍生物,在此基础上进一步设计、合成了一种具有三羰基结构的酮类配体,分别将其与稀土铕离子配位制备了若干新型β-二酮类,三酮类稀土配合物。通过核磁共振,元素分析,红外光谱,荧光光谱以及热重等手段对配体及其铕配合物进行了表征,并探讨了配体对配合物性能的影响,这对进一步拓展稀土有机配合物的研究具有重要意义。全文的主要研究内容如下:（1）以2’-羟基苯乙酮为起始原料合成了4种苯并二氢吡喃酮类化合物（L（1-4））,并将其与稀土铕离子反应得到了4种新型的二元稀土配合物。通过元素分析以及红外光谱对配合物的结构进行了表征,其结构通式可推测为Eu（L（1-4））3·2H2O。测定了配合物的荧光光谱,探究其固体状态下的荧光性能,结果表明,4种配体都能有效地敏化稀土铕离子发光,取代基的引入对其荧光性能有很大的影响,其中引入了-Cl基团的稀土配合物Eu（L4）3·2H2O表现出最佳的荧光性能。热重分析表明,配体取代基的不同对配合物热稳定的影响不大,4种稀土配合物皆具有较好的热稳定性。（2）将4种苯并二氢吡喃酮类化合物（L（1-4））,分别以1,10-邻菲罗啉（phen）为第二配体与稀土铕离子反应得到了4种新型三元稀土配合物。通过元素分析以及红外光谱对配合物的结构进行表征,其结构通式可推测为Eu（L（1-4））3·phen。测定了配合物的荧光光谱,探究其固体状态下的荧光性能,结果表明,在第二配体phen的存在下给电子基团-CH3,-OCH3的引入使得稀土配合物的荧光强度减弱,而吸电子基团的-Cl的引入能有效地提高了稀土配合物的荧光强度,配合物Eu（L4）3·phen具有最佳的荧光性能。热重分析表明,配体取代基的不同对配合物热稳定的影响不大,但是,第二配体phen的引入提高了稀土配合物的热稳定性,4种稀土配合物皆具有良好的热稳定性。（3）以2’-羟基苯乙酮为起始原料合成了一种苯并二氢吡喃酮酯类化合物（V1）以及一种具有三羰基的新型三酮类配体（V2）,引入phen为第二配体,分别与稀土铕离子反应得到了2种新型三元稀土配合物。通过元素分析以及红外光谱对配合物的结构进行表征,其结构通式可推测为Eu（V1）3.phen和Na[Eu（V2）2.phen]。测定了配合物的固体荧光光谱,结果表明,两种配体都能敏化稀土铕离子发光,但是配合物荧光强度都比较弱,究其原因主要是与配体的结构以及配位方式有关。
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