第一章绪论
1.1研究背景
染料废水是目前难降解的工业废水之一，随着染料工业的蓬勃发展，对水体等环境的危害日趋严重，已受到世界各国广泛重视⑴。据估算，染料使用过程中约有10%~15%随废水流失[2]。以2010年为例，我国染料产量达75.6万t,按此计算，我国每年随废水排放的染料高达7.56-15.12万1[3]。作为染料废水的主要污染物，染料以及染料中间体大多具有生物毒性和难降解等特点，导致其在环境中可长时间存留。在微生物的作用下，这些有机物能够产生芳香胺类等毒性中间产物，具有强烈的“三致”作用和潜在的环境风险。因此，如何绿色经济地处理染料废水受到人们越来越多的关注[7_"]。生物法是利用微生物_来氧化还原染料分子，破坏其发色基团，从而达到脱色和降解的目的。生物法具有的经济性使其成为目前国内外染料废水处理的主流。主要包括好氧生物法和厌氧生物法。1、好氧生物法。好氧生物法主要是利用好氧微生物在有氧环境下处理中低浓度的染料废水。方旭等[12]利用生物膜与活性污泥法的组合工艺处理染料废水。结果表明，组合工艺可明显降低染料废水浓度，废水的脱色率达38%，COD去除率达到67%左右。2、厌氧生物法。厌氧生物法主要是利用兼性厌氧菌和专性厌氧菌处理较高浓度的染料废水。Kanti等[13]考察了厌氧生物反应器对结晶紫染料废水的降解效果。反应24h后废水脱色率为93%。但是厌氧生物法出水COD仍然较高，因此常需要与好氧生物法结合以达到理想的处理效果。
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1.2半导体光催化技术
半导体光催化是利用光反应形成羟基自由基将有机污染物彻底氧化为H2O、C02等小分子的一种高级氧化技术，其标志是1972年Fujishima和Honda在《Nature》上发表了二氧化钬（Ti02)电极光电催化分解水同时产生氢气和氧气的文章1976年，317等[34]研究发现在紫外灯照射下，Ti02悬浮液成功降解了持久性有机污染物多氯联苯。随后，首次实现Ti02光催化降解水中的氰化物。从污染治理角度系统评述了 Ti02光催化技术在处理表面活性劍、氯化芳烃、杀虫刻和除草刘等难降解性有机污染物的应用。Cary、Frank和Ollis等的研究大大推进了半导体光催化在降解污染物方面的可行性。这些具有划时代意义的工作指出了未来污水治理的方向，使半导体光催化技术成为环境修复领域的中坚力量。与传统污染治理技术相比，半导体光催化技术受到人们重视的原因主要有：首先，光催化反应在室温下即可进行反应，而不需要高温高压等严格的反应条件；其次，半导体光催化技术可利用取之不尽用之不竭的太阳能作为光源来激发驱动氧化还原反应的发生。再次，半导体光催化具有很强氧化还原性能。至今，人们已经发现3000多种难生物降解的有机污染物可在紫外光照射下被Ti02迅速降解。
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第二章实验部分
2.1试剂
2.2实验仪器
第三章过渡金属Cr修饰的钬硅分子筛.........30
3.11引言 .......30
3.2实验部分....... 32
3.2.1 Ti-Cr-MCM-48光催化剂的制备....... 32
3.3.2 Ti-Cr-MCM-48光催化剂的表征及性能测试....... 32
3.3结果与讨论 .......32
3.3.1 Ti-Cr-MCM-48催化剂的结构与形貌....... 32
3.3.2 Ti-Cr-MCM-48光催化性能评价....... 38
3.4本章结论 .......39
第四章髙效Ag3P04基可见光催化剂的制备、改性....... 41
4.1引言....... 41
4.2高效Ag3P04可见光催化剂的可控合成及其性能研究 .......43
4.3碳纳米管负载Ag3P04复合可见催化剂的制备....... 55
4.4具有磁分离性能的AgBr/Ag3P04/Fe304复合.......68
4.5本章结论 .......77
第五章结论与展望....... 78
5.1结论 .......78
5.2论文主要创新点....... 79
5.3 展望.......80
第四章高效Ag3P04基可见光催化别的制备、改性及其性能研究
4.1引言
半导体光催化技术作为一种可以利用太阳能的绿色技术，对处理染料废水具有很好的应用前景。在上一章实验证明了过渡金属Cr修饰的钛桂分子简催化刻在可见光催化降解甲基橙染料的潜力，然而，探索开发稳定高效且可见光响应的光僅化材料是科研人员长期努力的目标。2010年，曰本Ye Jinhua课题组在Nature Materials上报道了一种新型高效的光催化材料Ag3P04,其在可见光照射下量子效率高达92%，并且具有极强的光氧化能力和降解有机污染物的能力。他们认为Ag3P04具有优异的可见光催化性能主要归因于Ag3P04导带底附近具有较为离散的电荷分布，导致电子有效质量较小，因而提高了光生电子至催化刻表面的迁移速率，有效抑制了光生电子空穴的复合。Ye Jinhua等的开拓性工作引起人们广泛兴趣。研究人员相信AgjPO#作为高效的可见光催化材料将会发挥越来越大的作用。例如，Katsumata等[181]考察了 Ag3P04对双酴A的可见光降解性能。结果显示，AgsPCU具有高效的光催化性能，反应13min后双酴A就已经完全降解，而相同时间掺氮Ti02只有13%的降解率。反应180min后溶液TOC去除率达到83%，表明AgsPCU亦具有食好的矿化能力。因此，深入系统的研究Ag3P04进行将会是一项很有意义的工作。然而，在研究中注意到Ag3P04作为一种新型可见光催化材料也面临一些问题和挑战。
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结论
本论文围绕制备新型高效可见光催化劍，以Ti02和Ag3P04这两种具有应用潜力的光催化劍为研究对象，制备了 Ti-Cr-MCM-48、Ag3P04、AgsPOVMWCNT、AgBr/Ag3P04/Fe304等一系列可见光催化别，通过催化別表征和甲基橙降解性能研究，获得如下主要结论：以MCM-48分子館为载体，室温下一步法制备了过渡金属Cr修饰的Ti-Cr-MCM-48钬桂分子蹄催化刻。结果表明，Ti-Cr-MCM-48较好保持了分子傭骨架结构，相比Cr-MCM-48，掺Ti后有序度降低，比表面积及孔容等也相应变小。Cr的掺杂使得Ti-Cr-MCM-48催化刹光吸收向可见光光区扩展。负载的Ti没有在MCM-48孔道内外聚集形成Ti02团族，而是以四配位Ti形式充分分散在介孔材料的有序结构中。光催化降解实验表明，Ti-Cr-MCM-48具有明显的可见光催化性能，5h内对甲基橙的降解效率达到81%，远高于Cr-MCM-48相同时间内45%的甲基植降解效率，而MCM-48几乎无可见光催化活性。Ti-Cr-MCM-48的高催化活性这主要归因于Ti-O-Cr异质结间良好的电子传递作用。
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参考文献（略）
